上海空间电源研究所汤卫平:新型固态电解质Li3Zr2Si2PO12制备


来源:中国粉体网   青黎

[导读]  第三届高比能固态电池关键材料技术大会,2022年2月22-23日,武汉。

中国粉体网讯  NASICON型(Na Super-Ion Conductors)复合物在十九世纪六十年代首次被发现,经过Na1+xZr2SixP3−xO12类材料的发展后在1976年由Hong和Goodenough命名为“NASICON”。因具有不燃性、电导率高、电化学窗口宽和易加工等优点,NASICON型材料被认为是很适合高压固态电解质电池的固体电解质。


在结晶化固体材料中,缺陷的多少及其内部分布状况,决定离子迁移通道,按照Schottky和Frenkel点缺陷的离子扩散原理,包括有空位型,间隙型,间隙-取代交换型和集体型。


NASICON型化合物的分子式为AMˊMˊˊP3O12,其中A通常为一价传输阳离子,即一主族的碱金属离子。Mˊ和Mˊˊ点位可以是二价(锌、镁、镍等二价态等)、三价阳离子(镉、铝、钪、铁、铟和钇三价态等),也可以是四价(钛、锆、锗、锡四价态等)或五价阳离子(钒、钕、砷等)。除此之外,磷的位置也可被取代,磷氧多面体变为如硅氧、钒氧、多面体代替。在NASICON结构的化合物中,A为Li时,便得到了 NASICON型锂离子电解质,通式为 Li(A2P3O12),其中A为Ti4+等四价阳离子。


影响NASICON电解质电导率的因素有很多,包括骨架离子[A2P3O12]-产生的离子通道与锂离子半径匹配程度,材料的致密度以及传输离子的浓度等。将Na3Zr2Si2PO12 中的Na+换成Li+ ,就成为锂离子电池固体电解质,但是直接取代得到的Li3Zr2Si2PO12 锂离子电导率很低,较Na3Zr2Si2PO12的钠离子电导率低约3个数量级,原因即为Na3Zr2Si2PO12结构中原本适合Na+迁移的传输通道尺寸相对Li+太大,不适合Li+的迁移,解决方案是用不同大小的离子对结构骨架离子进行取代,进而改变传输通道尺寸。其中,Zr4+可以被 Ti4+、Ge4+、Hf4+、V5+或Sc3+取代,取代后的化合物仍具有NASICON 结构,而材料的锂离子电导率得到大幅度提高。


由于该类型结构锂快离子导体具有结构性质稳定、合成方便等特点,其作为高离子电导固体电解质将具有很好的应用潜力,然而其室温电导率还有待进一步提升,因此提高NASICON结构类型材料室温锂离子电导率成为了研究开发的重点。


为深入了解NASICON型固态电解质,2022年2月22-23日,由中国粉体网主办的“第三届高比能固态电池关键材料技术大会”将于湖北武汉东方建国大酒店举办,届时将邀请来自上海空间电源研究所汤卫平研究员作《新型固态电解质Li3Zr2Si2PO12制备》报告。本报告主讲人汇报利用Na+/Li+离子交换方法成功地把Na3Zr2Si2PO12转化为Li3Zr2Si2PO12,形成了一类新型的锂离子固态电解质。分析结果表明交换前后的结晶结构没有发生变化,Na+和Li+离子的占位和传输路径完全不同。Li3Zr2Si2PO12固态电解质的离子电导率达到3.6x10-3S/cm,物理化学、电化学稳定性优异。


个人简历:


汤卫平,上海空间电源研究所副总工程师,研究员。研究领域涉及盐湖锂资源回收、固态锂电池及其材料、储能应用。主持参与国家重点研究计划、国家863课题、国防科工局、上海市科委、青海省科委、广东省科委等重点重大研发项目、以及登月、空间站等我国空间飞行器的化学电源预研工作。空间电源技术国家重点实验室学术委员、《储能科学与技术》、《电源技术》、《盐湖研究》等杂志编委,中国固态离子学会理事。


参考资料:


1、黄祯,杨菁等. 无机固体电解质材料的基础与应用研究 

2、肖雨. 固态电池用NASICON系电解质的制备与改性研究 


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