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研究背景
硅氧烯作为一种新型的二维材料,由于其特殊的结构,具有广泛的应用潜力。特别是作为锂离子电池的负极材料,硅氧烯体积变化小,较低的扩散途径,具有广阔的应用前景。然而,不稳定的固体电解质界面相和较低的电子及离子电导率导致了低的库仑效率,较差的倍率性能和循环性能,限制了其进一步的发展。
成果简介
近日,山东大学冯金奎课题组等人设计了利用原位生长的方法制备了一种包覆在二维硅氧烯表面的薄的多孔共价有机骨架(COF)包覆层。由于继承了共价有机框架的高离子电导率和电解质兼容的优点,COF改性的硅氧烯可以有效的改善其界面问题且提高其离子电导率,从而显示出了优越的电化学性能。特别地,在8Ag-1的大电流密度下容量循环1500次,容量保持率仍达到96%。该文章发表在国际顶级期刊Small methods上。张煜婵为本文第一作者。
图文导读
为了实现硅氧烯负极的商业化应用,表面包覆是一种有效的方法。其不仅需要改善硅氧烯负极的界面问题,同时也提高了其离子及电子电导率的问题。本文设计的COF原位生长在二维硅氧烯表面对其进行包覆,这里选择COF作为改性硅氧烯的原因是由于COF自身的多孔结构拥有高的离子电导率,以及与电解液具有良好的兼容性,从而改善负极材料与电解液之间的界面问题。通过这种改性方式来提高硅氧烯负极材料的电化学性能,从而实现其商业化。
1.首先通过化学脱合金的方法,制备了二维的硅氧烯材料,随后将COF原位生长在制备的硅氧烯材料表面,得到的薄的包覆层,实验表明,COF成功的生长在二维硅氧烯表面。
2.COF原位包覆的硅氧烯负极,提高了其循环可逆性,倍率性能,特别的在8Ag-1的大电流密度下,展现出了优异的循环性能。
3.通过反应后的SEM图片对比,证明了COF包覆的硅氧烯可以有效地修饰SEI界面,在循环1000周后,仍保持完整的平面且与集流体保持紧密的贴合。
4.当改性的硅氧烯负极与5V正极组成全电池后展现出了优异的电化学性能,在循环100周后仍有较高的容量。
图1COF原位包覆二维硅氧烯的示意图
图2多孔COF原位生长在二维硅氧烯表面
图3硅氧烯负极的电化学性能
图4反应后的SEM图片
图5硅氧烯负极与5V正极组成的全电池的电化学性能
【结论】
轻质的COF作为包覆薄层,原位生长在硅氧烯负极表面,有效地解决了硅氧烯负极与电解液之间的界面问题。多孔COF包覆在硅氧烯表面,增加了其固有的离子导电性和电解质相容性。从而提高了硅氧烯作为负极的锂离子电池的电化学性能。因此,具有良好的循环稳定性,高能量密度和可实现高倍率的锂离子电池能够通过COF原位包覆在硅氧烯表面实现。
(中国粉体网编辑整理/文正)
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