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球磨法助力新型划时代稀土催化剂开发


来源:中国粉体网

[导读]  “东京工业大学一组材料科学家发现,钯基金属间化合物Y3Pd2可以提高碳-碳交叉偶联反应效率。他们的发现为通过催化作用通往更可持续的世界指明道路。”

中国粉体网讯  东京工业大学(Tokyo Tech)的研究人员已经开发了一种由钇和钯(Y3Pd2)组成的驻极体材料,作为Suzuki交叉偶联反应的催化剂。该反应是有机化学和药物化学中最广泛用于形成碳-碳键的反应。相关研究成果发表在《自然通讯》。



将碳-碳键与Y3Pd2连接催化铃木交叉偶联过程的模拟反应路径。


据文章第一研究作者东京理工大学元素策略材料研究中心助理教授叶天南解释说,根据理论计算,Y3Pd2被认为是有效的选择。他说:“在一种电子化合物中,阴离子电子被困在间隙位置,通常具有很强的电子捐赠作用。这一特征促使我们将Y3Pd2作为铃木偶联反应催化剂,因为决速步骤的反应势垒可通过电子从驻极体转移到基板来抑制。”


在实验室测试中,Y3Pd2催化活性比纯Pd催化剂高十倍,活化能降低35%。使Y3Pd2如此高效和稳定的原因是,活性Pd原子成功地掺入了金属间化合物的电子晶格中。叶天南进一步解释说:“我们解决了迄今为止报道的其他系统中普遍发生的晶格中稳定Pd活性位点问题。这可使催化剂在长期使用过程中仍具有极其坚固和稳定的框架结构,不会失活。”


催化剂的可重复使用性(最多20个循环)和Pd原子回收的相对容易性是进一步实现化学工业可持续性的重要一步。叶天南说:”结合钇和钯的想法是受现任斯坦福大学的Jens KehletNørskov的工作激发。2009年,Nørskov及其同事发表了有关铂与早期过渡金属(包括钇)合金化的催化剂的开创性发现。从那时起,许多小组一直在研究金属间化合物(由稀土金属和活性过渡金属组成)的新组合,目的是为化学工业开发效率更高的催化剂。


通过一系列的计算和实验研究,叶天南和他的团队证明,Y3Pd2具有很强的给电子效应,具有低功函和高载流子密度,这些特征使催化剂能够以较低的活化度工作。能量比纯钯催化剂高。


为了解决Y3Pd2相对较低的表面积的问题,研究小组使用了一种称为球磨的粉碎技术,并比较了使用庚烷和乙醇等不同溶剂的催化活性。在迄今为止的所有样本中,研究小组发现铃木偶联反应速率与表面积的增加成比例地增加。叶天南说:“这些初步结果显示该方法‘非常有前途’,同时还可以通过进一步的纳米结晶来提高催化性能。”


文献链接:DOI:10.1038 / s41467-019-13679-0

(中国粉体网编辑整理/江岸)

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